基於高光譜技術結合化學計量學方法的茶多酚無損檢測模型

背景

茶多酚是茶葉的重要組成部分
，也是生物活性化學物質的重要來源
，具有抗氧化、抗癌、抗菌、抗(kang)炎(yan)和(he)抗(kang)動(dong)脈(mai)硬(ying)化(hua)的(de)能(neng)力(li)，在(zai)醫(yi)藥(yao)和(he)食(shi)品(pin)工(gong)業(ye)中(zhong)發(fa)揮(hui)著(zhe)重(zhong)要(yao)作(zuo)用(yong)。高(gao)光(guang)譜(pu)成(cheng)像(xiang)技(ji)術(shu)是(shi)基(ji)於(yu)大(da)量(liang)窄(zhai)波(bo)段(duan)的(de)圖(tu)像(xiang)數(shu)據(ju)技(ji)術(shu)。它(ta)將(jiang)成(cheng)像(xiang)技(ji)術(shu)與(yu)光(guang)譜(pu)技(ji)術(shu)相(xiang)結(jie)合(he)，檢(jian)測(ce)目(mu)標(biao)的(de)二(er)維(wei)幾(ji)何(he)空(kong)間(jian)和(he)一(yi)維(wei)光(guang)譜(pu)信(xin)息(xi)，已(yi)被(bei)廣(guang)泛(fan)應(ying)用(yong)於(yu)農(nong)產(chan)品(pin)質(zhi)量(liang)檢(jian)測(ce)。

基ji於yu高gao光guang譜pu技ji術shu建jian立li的de模mo型xing結jie果guo受shou多duo種zhong因yin素su的de影ying響xiang。特te征zheng數shu據ju預yu處chu理li方fang法fa是shi影ying響xiang分fen析xi結jie果guo的de主zhu要yao因yin素su。常chang見jian的de光guang譜pu數shu據ju預yu處chu理li方fang法fa包bao括kuo正zheng交jiao信xin號hao校xiao正zheng（OSC）、一階導數（FD）、二階導數（SD）、多元散射校正（MSC）
、標準正態變量變換（SNVT）、Savitzky-Gola濾波（SG）。結果表明，這些方法可以減少外界因素的影響，在一定程度上提高檢測的準確性。

光guang譜pu特te征zheng波bo段duan的de選xuan擇ze是shi影ying響xiang模mo型xing結jie果guo的de另ling一yi個ge重zhong要yao因yin素su。有you效xiao地di選xuan擇ze特te征zheng波bo段duan可ke以yi節jie省sheng計ji算suan資zi源yuan，提ti高gao模mo型xing性xing能neng。近jin年nian來lai
，研yan究jiu人ren員yuan提ti出chu了le許xu多duo特te征zheng波bo段duan選xuan擇ze方fang法fa
，如ru區qu間jian偏pian最zui小xiao二er乘cheng（iPLS）、協同區間偏最小二乘（siPLS）、後向區間偏最小二乘（biPLS）。這些特征選擇算法將所有特征劃分為若幹個區間，然後通過迭代選取區間中效果較好的一小部分作為特征集合。然而
，通過這種“捆綁”方法選擇的光譜特征可能會遺漏一些重要特征。

為了避免手動數據分割引起的偏差，有許多計算方法可用於樣本選擇，如隨機選擇（RS），Kennard-Stone（KS）或基於聯合x-y距離（SPXY）的樣本集分割算法。

本(ben)研(yan)究(jiu)旨(zhi)在(zai)探(tan)討(tao)基(ji)於(yu)高(gao)光(guang)譜(pu)圖(tu)像(xiang)技(ji)術(shu)的(de)茶(cha)多(duo)酚(fen)含(han)量(liang)快(kuai)速(su)無(wu)損(sun)在(zai)線(xian)檢(jian)測(ce)的(de)可(ke)行(xing)性(xing)。采(cai)用(yong)不(bu)同(tong)的(de)數(shu)據(ju)預(yu)處(chu)理(li)方(fang)法(fa)對(dui)采(cai)集(ji)到(dao)的(de)茶(cha)葉(ye)高(gao)光(guang)譜(pu)數(shu)據(ju)進(jin)行(xing)處(chu)理(li)。本(ben)文(wen)通(tong)過(guo)建(jian)立(li)模(mo)型(xing)並(bing)對(dui)建(jian)模(mo)結(jie)果(guo)進(jin)行(xing)分(fen)析(xi)，選(xuan)擇(ze)了(le)*佳的預處理方法。

試驗設計

四川農業大學康誌亮團隊共選出三個級別的雅安藏茶
，獲取其茶多酚含量後
，用SPXY算法對數據集進行劃分（表1）。利用江蘇雙利合譜公司研製的GaiaSorter高光譜分選儀獲得了藏茶的高光譜數據，其有效光譜範圍為387 ~ 1035nm
，光譜分辨率為2.8 nm，光譜通道為256條。把茶葉均勻地鋪在一個容器裏（大約65厘米 × 65厘米）。高光譜采集係統如圖1所示。由於暗電流的影響，最終420 ~ 1010 nm波段被保留作為原始光譜數據。

表1 基於 SPXY 算法的茶多酚含量統計及樣品分配結果

圖1 高光譜成像係統示意圖

隨機噪聲通常是在獲取光譜時由外界環境
、儀器響應和其他與被測樣品性質無關的因素產生的，並且光譜數據出現無序波動。因此，本文采用了SG、MSC
、SNVT、FD、SD和Z分數標準化（ZSS）六種預處理算法來消除原始光譜數據中的噪聲。

本研究使用的SPXY算法是由KS（Kennard-Stone）算法發展而來。KSsuanfajiangsuoyouyangbenkanzuoxiaozhunjidehouxuanyangben，bingxuanzejinruxiaozhunjideoujilideduliangzuidadelianggeyangben。ranhou
，tongguojisuanshengyuyangbenyuxiaozhunjizhongyizhiyangbenzhijiandeoujilideduliang，xuanzezuijiejinxuandingyangbendelianggeyangbenbingjiangqifangruxiaozhunjizhong，zhongfushangshubuzhou，zhidaoyangbenshudadaoshedingzhi。zaiSPXY計算樣本距離時，同時考慮了樣本標號（Y）和樣本特征（X）。

所獲得的高光譜數據往往包含大量冗餘信息，這將對最終建模的準確性和效率產生一定的影響。本研究使用六種方法，梯度提升（GB）、自適應提升（AdaBoost）、隨機森林（RF）、分類提升（CatBoost）、LightGBM和XgBoost來選擇高光譜特征波段。模型中使用了隨機森林回歸（RFR）
、分類提升回歸（CatBoostR）、LightGBM回歸（LightGBMR）
、XGBoost回歸（XGBoostR）和模型集成策略用於預測茶多酚。

結論

梯度提升回歸（GBR）用於建模和預測原始數據和預處理的光譜數據。基於不同預處理算法和不同樣本劃分算法的建模結果如圖2所示。如圖2a所示，校準集的R2均大於0.96。RAW-KS-GBR模型效果*好。FD-KS-GBR模型校準集R2*大的
，為0.9857

，但測試集R2最小
，僅為0.6490
，表明FD-KS-GBR模型存在嚴重的過擬合問題。圖2b是基於SPXY劃分數據集的建模結果。通過FD和SD預處理光譜數據建立的模型校準集在0.98以上，但測試集R2不超過0.88。

圖2 不同輸入下GBR模型的預測結果。基於KS劃分數據集的建模結果（a）、基於SPXY劃分數據集的建模結果（b）。

KS算法比SPXY算法建立的模型更容易出現過擬合，因此SPXY-GBR模型總體上優於KS-GBR模型。基於圖2，比較兩種不同的數據集劃分方法和六種不同的預處理算法建模結果，效果較好的模型是RAW-KS-GBR、SG-SPXY-GBR和SNVT-SPXY-GBR。SG-SPXY-GBR具有最高的測試集R2
，為0.9365，其校準集R2也達到0.9563。這表明
，以SG為預處理算法
，SPXY為樣本分割法建立的模型不僅精度高
，而且具有更好的魯棒性。綜上所述，最終選擇SG算法對藏茶原始高光譜數據進行預處理。原始光譜曲線RAW和SG預處理後的光譜曲線如圖3所示。

圖3 藏茶光譜曲線。原始數據（a）；通過SG算法預處理的數據（b）；（c）圖為（a）中紅框的放大視圖；（d）圖為（b）中紅框的放大視圖。

SG算suan法fa預yu處chu理li後hou的de數shu據ju噪zao聲sheng有you了le一yi定ding程cheng度du的de改gai善shan，但dan數shu據ju中zhong仍reng有you大da量liang與yu茶cha多duo酚fen含han量liang預yu測ce無wu關guan的de信xin息xi。如ru果guo不bu進jin一yi步bu提ti取qu特te征zheng，高gao維wei數shu據ju無wu疑yi會hui影ying響xiang模mo型xing的de準zhun確que性xing和he魯lu棒bang性xing。本ben研yan究jiu采cai用yongGB、AdaBoost

、RF、CatBoost、LightGBM和XGBoost這六種算法選擇前30個最重要光譜特征（圖4）。RF和CatBoost以522.66 nm波長為第二重要特征，而XGBoost以564.55 nm波長為*一重要特征，在GB中僅排名第五
，在AdaBoost中排名第四
，在RF中排名第七。不同算法提取的特征波長大多分布在420 ~ 700 nm之間。試驗結果表明


，不同算法提取的特征波長不同
，但也有一定的共性。上述六種算法提取的特征將作為後續回歸預測算法的輸入。

表2展示了不同模型的全波段預測結果。CatBoostR模型具有最高的準確度，在校準和測試集上的R2分別為0.9578和0.9493。RFR模型預測效果較差，校準R2僅為0.9040。

本研究以RFR、LightGBM和XGBoostR為三個基礎學習模型，以CatBoostR為元學習模型，建立了一個新的stacking預測模型（圖5）。表3展zhan示shi了le不bu同tong模mo型xing的de預yu測ce結jie果guo。與yu全quan波bo段duan建jian模mo結jie果guo相xiang比bi，即ji使shi特te征zheng維wei數shu降jiang低di
，模mo型xing性xing能neng也ye沒mei有you相xiang應ying降jiang低di。優you選xuan特te征zheng在zai一yi定ding程cheng度du上shang提ti高gao了le建jian模mo精jing度du，並bing進jin一yi步bu提ti高gao了le模mo型xing魯lu棒bang性xing。CatBoostR模型的預測精度普遍可以接受，RMSEC小於0.35，RMSEP小於0.45。CatBoost + CatBoostR模型的RMSEC和RMSEP值最接近。因此
，該模型被認為是四個獨立模型中*好的。本文建立的stacking模型中以CatBoost算法提取的特征作為輸入的模型效果*優。圖6a是CatBoost + stacking模型對藏茶茶多酚含量的預測結果。由於茶多酚含量在7%左右的樣本數量較少

，SPXY沒有在該值附近分配測試集。因此，在SPXY劃分的數據集中
，選擇對應於校準集中茶多酚含量為7.2671%的樣品作為測試樣本之一
，選擇對應於測試集中茶多酚含量為8.7892%的樣品作為校準樣本之一。如果替換的數據被輸入到CatBoost + stacking模型中，校準集R2為0.9686，RMSEC為0.2833，測試集R2為0.9577
，RMSEP為0.3703。

綜上結果表明
，新建立的stacking預測模型比個體回歸模型性能更優，可實現藏茶茶多酚含量的準確預測。

圖4 由不同算法選擇的特征波段。GB（a）；AdaBoost（b）；RF（c）；CatBoost（d）；LightGBM（e）和XGBoost（f）。

表2 基於全波段的預測結果

圖5 用於茶多酚預測的stacking回歸模型流程

圖6 基於CatBoost + stacking模型的茶多酚預測結果。更換樣本前的預測結果（a）和更換樣本後的預測結果（b）。

作者信息

康誌亮
，博士，四川農業大學機電學院教授，博士生導師。

主要研究方向：信號與信息處理

、傳感器與檢測技術

、自動控製。

Luo, X., Xu, L.j., Huang, P., Wang, Y.c., Liu, J., Hu, Y., Wang, P., & Kang, Z.l. (2021). Nondestructive Testing Model of Tea Polyphenols Based on Hyperspectral Technology Combined with Chemometric Methods. Agriculture, 11:673-687.

https://doi.org/10.3390/agriculture11070673